Flera av det sena 1800-talet och 1900-talets främsta svenska arkitekter har lämnat bidrag till bebyggelsen, bland dem Fredrik Lilljekvist, som bland annat ritat det byggnadsminnesklassade Djursholms kapell, Rudolf Enblom, Ferdinand Boberg, Ragnar Östberg, som bland annat ritat Villa Pauli, Lars Israel Wahlman, Kasper Salin, Torben Grut (församlingshemmet) och Carl Westman, som ritade Gamla Djursholm. Andra arkitekter som också bidragit med villor i Djursholm är Dag Melin, Nils Tesch, Léonie Geisendorf, Evert Milles och Gustaf Hermansson. Även Gunnar Asplund finns representerad i Djursholmsarkitekturen, genom Villa Snellman, som är förklarad som byggnadsminne. Också Villa Lagercrantz, ritad av Elis Benckert, och Villa Lorride, ritad av Erik Lundroth, är byggnadsminnen. Samskolans byggnad, som stod klar 1910 i samband med att skolan flyttade från sina ursprungliga lokaler i slottet, ritades av Georg Alfred Nilsson.

Modernare arkitektur finns representerad med hus av bland andra Léonie Geisendorf, som ritat en betongvilla (Villa Delin) från 1968 på Strandvägen vid Germaniaviken. Hon stod som arkitekt även för Villa Ranängen (1951) vid Väringavägen 25.